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水分子通過形變碳納米管的運(yùn)輸行為分析論文
水是地球上最常見的物質(zhì)之一，也是生物體的最重要的組成部分，同時水在生命活動中起到重要的作用，在這些活動中涉及到水通道蛋白。 由于碳納米管具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和奇特的性質(zhì)[1],故許多學(xué)者[2 -4]將其作為水通道的簡化模型加以研究。
Hummer 等人[5]在 2001 年采用分子動力學(xué)模擬的方法，發(fā)現(xiàn)水分子不僅可以在單壁碳納米管中運(yùn)輸，而且會加快其運(yùn)輸速度。 一部分研究人員發(fā)現(xiàn)如果把碳納米管口作部分扭曲后，能很大地加快水分子通過碳納米管的速率。 2007 年李敬源等人[6]將電荷放置于碳納米管之外，研究了外加電荷對管內(nèi)水分子的影響，觀察到了電荷對于水分子運(yùn)輸?shù)拈_關(guān)方面非常靈敏。 此后，大量的學(xué)者[7 -9]在這些重大成果啟發(fā)之下，對水在碳納米管中動力學(xué)性質(zhì)作了許多研究。 如周毅[7]在碳納米管中水的行為的分子動力學(xué)模擬中講述： 在納米尺度下的受限空間中，水分子所表現(xiàn)的行為與宏觀中截然不同。 何俊霞等人[8]通過改變形變位置探究納米通道中的窄結(jié)構(gòu)對水輸運(yùn)產(chǎn)生的開關(guān)特性。
由于碳納米管生長和合成實驗中[10],總有一些拉伸或壓縮的形變碳納米管存在，但形變碳納米管內(nèi)水分子的運(yùn)輸特性未見到相關(guān)報道。 故本文運(yùn)用分子動力學(xué)的方法研究碳納米管拉伸或壓縮時其形變程度對其內(nèi)部水的運(yùn)輸行為影響。 即選擇手性矢量（ 7,7） 和（ 8,8） 2 種碳納米管，拉伸或壓縮量 k 分別為： 0. 5,0. 6,0. 8,1. 0,1. 2,1. 5,1. 8 倍的碳納米管進(jìn)行模擬計算，進(jìn)而分析形變碳納米管中水分子的流量、偶極矩概率分布、軸向分布以及徑向分布。
1 研究模型與方法
本文采用分子動力學(xué)軟件 NAMD 和 CHARMM力場文件。 研究模型如圖1 所示，它主要由 1 個形變的單壁碳納米管和 2 個石墨烯層構(gòu)成，并且 2 個石墨烯成處于碳納米管的 2 個端口處，在石墨烯層外同時添加 2 個 TIP3P 水體，其大小為 1. 5 nm ×1. 5 nm × 1. 5 nm,其中形變碳納米管由 NanotubeModeler 軟件生成，其原長為 6. 05 nm.
模擬時，設(shè)定溫度為 300 K,并采用 Berenden方法進(jìn)行控溫，截斷半徑為 1. 2 nm,利用 Particle -Mesh - Ewald 的方法計算系統(tǒng)的靜電相互作用，網(wǎng)格劃分精度設(shè)置為 0. 1 nm,當(dāng)超過 1 nm 時采用過渡函數(shù)修正計算，采用周期性邊界條件其大小為1. 5 nm × 1. 5 nm × 9. 2 nm,模擬步長 2 fs,模擬時長均為 10 ns. 為解決錯誤結(jié)構(gòu)的影響本文執(zhí)行10 000步的能量最小化處理，同時為了減少運(yùn)算量和簡化模擬體系，將碳納米管和石墨烯層進(jìn)行固定。 為使水分子通過碳納米管，本文沿 z 軸正方向施加 0. 5 v/nm 的電場。 所有的計算任務(wù)均是在高性能服務(wù)器上完成的。
2 結(jié)果與分析
2. 1 水分子通過碳納米管的流量
水分子通過形變碳納米管的流量如圖 2 所示，可以發(fā)現(xiàn)： 當(dāng)碳納米管未發(fā)生形變時，即 k = 1 時，管徑大的流量大，該結(jié)論與王俊等人[11]一致； 當(dāng)碳納米管發(fā)生較小的形變時，即 k =0. 8 或 1. 2 時，管徑大的水分子流量反而減小，但均大于未發(fā)生形變時的流量； 當(dāng)形變程度 k≥1. 5 時，2 種管徑的水分子流量幾乎為零，這說明（ 7,7） 和（ 8,8） 型碳納米管被拉伸到 1. 5 倍以上時，幾乎沒有水分子能通過碳納米管。 分析認(rèn)為碳納米管的軸向形變程度對管內(nèi)水分子的運(yùn)輸有重要的影響作用，同時可以通過改變碳納米管的形變程度使其起到分子開關(guān)的作用。
2. 2 水分子通過碳納米管的徑向分布
碳納米管中水分子的徑向分布函數(shù)如圖 3 所示，其中圖 3（ a） 、（ b） 分別表示（ 7,7） 和（ 8,8） 型碳納米管中水分子的徑向分布圖。 由圖 3（ a） 可以發(fā)現(xiàn)不同形變程度下，碳納米管內(nèi)水分子的徑向分布函數(shù)均只出現(xiàn) 1 個峰值并位于 r = 0. 16 nm 處，說明水分子在該處出現(xiàn)的概率最大，這表明水分子在管內(nèi)是以水柱面的形式通過碳納米管； 同時還可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng) k 越小時其峰越尖銳，這說明水分子僅僅從柱面處通過，當(dāng) k 增加時其水柱內(nèi)也有水分子通過。 由圖 3（ b） 同樣可以發(fā)現(xiàn)徑向分布函數(shù)僅存在1 個位于 r = 0. 23 nm 處的峰，同樣也說明水分子是以水柱面的形式通過碳納米管。 同時可以發(fā)現(xiàn)管徑大的其水柱面的半徑大。
2. 3 偶極矩概率分布
為了認(rèn)識水分子通過碳納米管時其取向分布，圖 4 給出了水分子偶極矩方向與 z 軸正方向的夾角的概率分布。 由圖4（ a） 可以發(fā)現(xiàn)對于（ 7,7） 型碳納米管中水分子的偶極矩方向的概率分布僅出現(xiàn)1 個的峰，說明水分子是以較規(guī)則的方式通過碳納米管。 同時還可以發(fā)現(xiàn)，出現(xiàn)峰的位置與碳納米管的形變程度 k 有關(guān)，如當(dāng) k<1 k="" z="">1 時，其偶極矩方向的概率分布的峰位置隨著 k 值的增加而增加，這說明當(dāng)碳納米管拉伸越大時水分子的偶極矩取向越垂直于 z軸。 由于 k 為 1. 5 和 1. 8 時碳納米管中水分子的流量較小，從而采樣較小，所以水分子偶極矩方向分布沒有出現(xiàn)尖銳的峰值。 由圖 4（ b） 可知對于（ 8,8） 型碳納米管，當(dāng) k < 1. 5 時，其水分子偶極矩方向的概率分布均只出現(xiàn) 1 個峰值，并且峰的位置與碳納米管的形變程度無關(guān)，這說明管徑大的其內(nèi)部水分子的取向與管本身的形變程度無關(guān)。 同樣由于 k為 1. 5 和 1. 8 時，管內(nèi)水分子的流量較小，所以水分子概率分布未出現(xiàn)尖銳的峰值。
3 總結(jié)
本文通過分子動力學(xué)的方法研究了水分子通過形變碳納米管的運(yùn)輸行為，即探究碳納米管在拉伸或壓縮時其形變程度 k 與管內(nèi)水分子的流量、徑向分布函數(shù)和偶極矩概率分布的關(guān)系。 結(jié)果表明：碳納米管的軸向形變程度對管內(nèi)水分子的運(yùn)輸有重要的影響作用； 水分子在管內(nèi)是以水柱面的形式通過碳納米管，當(dāng) k 越小時其僅能從水柱的表面通過，并且發(fā)現(xiàn)管徑大的其水柱面的半徑大； 對于（ 7,7） 型碳納米管中水分子的偶極矩方向的概率分布僅出現(xiàn) 1 個的峰，并且峰的位置與碳納米管的形變程度 k 有關(guān)； 對于（ 8,8） 型碳納米管其水分子偶極矩方向的概率分布也均只出現(xiàn) 1 個峰值，但峰的位置與碳納米管的形變程度無關(guān)。 分析認(rèn)為碳納米管的形變程度對管內(nèi)水分子的運(yùn)輸有重要的影響作用。 本文的研究對認(rèn)識生命的新陳代謝活動、受限水的行為和納米運(yùn)輸器件有著重要的參考作用。
參考文獻(xiàn)：
[1]王普寶。 碳納米管的相關(guān)力學(xué)問題研究[D]. 大連： 大連理工大學(xué)，2007.
[2]王禹。 水分子在碳納米管中的分子動力學(xué)模擬[D]. 上海： 復(fù)旦大學(xué)，2012.
[3]曾明穎。 多壁碳納米管彎曲角度的研究[D]. 廈門： 廈門大學(xué)，2005.
[4]呂小彬。 受限于碳納米管中水的分子動力學(xué)模擬[D].太原： 中北大學(xué)，2014.
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